Uzun süredir devam eden kariyerinde, tiyatro ve sinemada güçlü kadın rolleri oynayarak, Yunan güzelliğinin mükemmel bir sembolü ve yurtdışında Akdeniz kültürünün ünlü bir temsilcisi olarak kabul edilen Pappas, 3 Eylül 1926’da Yunanistan’ın Korint dışındaki Chiliomodi köyünde doğdu. Ailesi, yedi yaşındayken Atina’ya taşındı ve gençliğinde Atina’daki Kraliyet Dramatik Sanat Okulu’na gitti.
1951’de sinemaya geçmeden önce oyunculuk kariyerine tiyatroda başladı. Nikos Tsiforos’un Fallen Angels’ında (1948) küçük bir rol alırken, George Tzavellas’ın Antigone (1961) ve Michael Cacoyannis’in Electra (1962) filmlerinde başrol oyuncusu olarak yer alıp, eleştirmenlerin beğenisini kazandı.
Pappas, 1961’de The Guns of Navarone’da ve 1964’te Cacoyannis’in yönettiği Zorba the Greek’te rol aldı ve bu filmler onu uluslararası bir şöhrete taşıdı. 1976’da The Message’da (Çağrı) Anthony Quinn ile birlikte rol aldı. Oynadığı son filmlerden biri 2001 tarihli ‘Kaptan Corelli’nin Mandolini’ydi.
Pappas ayrıca İtalyanca’yı da akıcı bir şekilde konuşuyordu, ülkede tiyatro rolleri üstleniyor ve birçok film çekiyordu.
Yunanistan’daki askeri diktatörlüğe (1967-1974) muhalefeti yüzünden İtalya ve New York’ta bir dönemde sürgünde kaldı ve cunta düştüğünde ülkesine geri döndü.
1995 yılında, o zamanki Yunanistan Cumhurbaşkanı Kostis Stefanopoulos tarafından Zümrüdüanka Yoldaşlığı Komutanı ödülünü aldı.
2018 yılında beş yıldır Alzheimer hastası olduğu açıklanmıştı.
